University i 1894. Han viste en voldsom interesse for latinamerikansk historie og tok en doktorgrad i emnet ved Harvard. I 1900 giftet han seg med Alfreda Mitchell. Det kom som en overraskelse på foreldrene. Alfreda var rik – familien eide gullsmedkjeden Tiffany. Bingham brukte pengene til å reise rundt i Sør-Amerika. Han fikk en stilling som foreleser ved Yale, men synes det var mye mer interessant å dra på oppdagelsesferd.

I 1906 bestemte Bingham seg for å følge i Simón Bolívars fotspor gjennom Venezuela og Columbia. I 1909 utforsket han gamle søramerikanske handelsruter og dro fra Buenos Aires til Lima i Peru, og deretter videre til Cuzco. Han ledet en liten ekspedisjon til Peru i 1911, med håp om å finne den «glemte byen» Vilcabamba, det siste oppholdsstedet til inkaen Manco Capac II, som kjempet mot de spanske erobrerne på 1530-tallet. Dette førte Bingham og de sju mennene som reiste sammen med ham til Cuzco.